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論文

Diffusion processes in thoria and thorium-based oxides with emphasis on fission fragments irradiation effects

柴 是行

Diffusion Processes in Nuclear Materials, p.71 - 97, 1992/00

蛍石型構造をもつ酸化トリウム及びトリウムベース酸化物燃料の自己拡散について、陽イオン及び陰イオンの拡散挙動の特質を述べる。ついで、これら酸化物燃料の核分裂片損傷及びその回復過程を解説する。最後に、これらの知見を参照して、核分裂ガスの拡散・放出メカニズムを論ずる。

論文

Internal release of metallic fission products in (Th,U)O$$_{2}$$ coated particle fuel

赤堀 光雄; 福田 幸朔

Journal of Nuclear Materials, 183, p.70 - 75, 1991/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:53.89(Materials Science, Multidisciplinary)

(Th,U)O$$_{2}$$からの金属FP放出挙動をTRISO被覆燃料粒子を用いて照射後加熱法により調べた。揮発性FP(Cs,Te,I)とBaは似た放出挙動を示すとともに、強い結晶粒径依存性をもつことが判った。また、Zr及びCeは結晶粒径と加熱温度に依存せず、そして、ほぼ完全に(Th,U)O$$_{2}$$燃料核中に保持されることが明らかとなった。

論文

Release of ion-implanted Kr from (Th,U)O$$_{2}$$; Effect of matrix oxidation

小川 徹; Verrall, R. A.*; Hj.Matzke*; P.G.Lucata*

Solid State Ionics, 49, p.211 - 216, 1991/00

 被引用回数:4 パーセンタイル:33.15(Chemistry, Physical)

(Th,U)O$$_{2}$$に40keVでKrイオンを注入し、等時加熱放出挙動を調べた。加熱雰囲気は空気であった。イオン注入前に水素焼鈍を施した試料では、Krの放出は弱い捕獲を伴う拡散放出挙動を示した。イオン注入前に空気中焼鈍を施した試料では、極めて強い捕獲効果が認められた。先に報告したThO$$_{2}$$からの放出挙動と比較考察する。

論文

Behavior and removal of impurity sulphate in sol-gel process for ThO$$_{2}$$ and (Th,U)O$$_{2}$$ microsphere fabrication

山岸 滋; 高橋 良寿

Journal of Nuclear Science and Technology, 26(10), p.939 - 947, 1989/10

(Th,U)O$$_{2}$$微小球製造のためのゾルゲル法において、原料のTh(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$から持込まれる不純物硫酸塩の挙動を研究している。ゾル中では、U含有率U/M(M:Th+U)のいかんにかかわらず、ほとんどすべての硫酸イオンがコロイド粒子に吸着している。しかし、ゲル球中の硫酸イオンは、U/Mが10mol%以上の場合容易に洗い出されるが、より低いU/Mではそうではない。特にThO$$_{2}$$ゲル球中の硫酸イオンは長時間洗浄でも除くのが困難である。ゲル球中に残る硫黄は空気または水蒸気中1000$$^{circ}$$C 3hの加熱で除去できる。ThO$$_{2}$$の場合は1300$$^{circ}$$C加熱で除かれる。一方、Ar-4%H$$_{2}$$中加熱では、1500$$^{circ}$$Cでもほとんどの硫黄が同定できていないM-O-S化合物として残る。加熱中に硫黄は水素と反応してH$$_{2}$$Sとなり徐々に放出される。研究の結果、ゾルゲル工程中に不純物硫酸塩を除去する適当な条件を見出している。

報告書

Preparations of high density (Th,U)O$$_{2}$$ pellets

赤堀 光雄; 井川 勝市

JAERI-M 86-100, 29 Pages, 1986/07

JAERI-M-86-100.pdf:1.28MB

粉末冶金法による高密度かつ均質な(Th,U)O$$_{2}$$ペレットの製造の検討を行なった。(Th,U)O$$_{2}$$粉末は、硝酸塩及び混合ゾルから得たウラン酸アンモンと水酸化トリウムの共沈物と、硝酸塩から得た混合シュウ酸塩とをか仮焼きすることにより調整した。(Th,U)O$$_{2}$$ペレットは焼結性、格子定数、微細構造、均質性及び化学量論性についてその特性を調べた。燒結雰囲気は得られたペレットの特性に対して重要な効果を持つことが判明した。(Th,U)O$$_{2}$$の燃焼性は、高ThO$$_{2}$$及び高UO$$_{2}$$組成で各々酸化性および還元性雰囲気において最も良好であった。さらに、理論密度99%で非常に均質な(Th,U)O$$_{2}$$ペレットがゾル粉末から得られた。

論文

Dimensional changes in irradiated(Th,U)O$$_{2}$$

赤堀 光雄; 柴 是行

Journal of Nuclear Science and Technology, 23(7), p.594 - 601, 1986/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:40.89(Nuclear Science & Technology)

(Th,U)O$$_{2}$$ペレットの寸法,微細構造に対する照射効果を格子定数,密度変化の測定および気孔構造の観察により検討した。照射生成欠陥の濃度および損傷体積を単純モデルにより評価した。巨視的および微視的寸法変化は照射とともに増加した後、減少することが解った。両者の差は照射とともに増大し、それより照射生成格子間原子が集合体を形成したり、消滅源に移動することにより空孔濃度が格子間原子濃度に比べ過剰になることが示された。空孔に対する損傷体積は約1$$times$$10$$^{-}$$$$^{2}$$$$^{2}$$m$$^{3}$$fission$$^{-}$$$$^{1}$$と評価され、ほぼ核分裂Xe放出での損傷体積に一致した。気孔観察から、2~3$$times$$10$$^{-}$$$$^{6}$$m以下の小さな気孔の体積率が照射により減少し、その分布が大気孔側にずれることが解った。

論文

Sol-gel method using carbon tetrachloride as drop-formation medium for producing large ThO$$_{2}$$-base microspheres

山岸 滋; 高橋 良寿

Journal of Nuclear Science and Technology, 22(12), p.995 - 1000, 1985/12

 被引用回数:16 パーセンタイル:85.3(Nuclear Science & Technology)

ThO$$_{2}$$あるいは(Th,U)O$$_{2}$$の大きな球状粒子をゾルゲル法でつくる方法について述べている。そこでは、ゾル滴形成媒質として四塩化炭素を、ゲル化剤としてアンモニアを使用する。用いる原料ゾルは四塩化炭素より軽い。そのため、ゾル滴はゲル化カラムの底部において純四塩化炭素の中で形成される。その後、ゾル滴はアンモニア性四塩化炭素の中を上昇しながら表面を固化し、四塩化炭素の上に配置された濃アンモニア水との界面に到達してゲル化を完結する。界面ゲル球を連結的に回収するために特殊な工夫がなされている。この装置を用いて、ThO$$_{2}$$,(Th,U)O$$_{2}$$の大きな粒子をひびなしに得られる。最大達成直径は、それぞれ1000$$mu$$m,1300$$mu$$mである。これらの粒子の真球度は、直径1000$$mu$$mの場合でも1.1より小さい。

報告書

ゾルゲル法による(Th,U)O$$_{2}$$燃料核製造

山岸 滋; 高橋 良寿

JAERI-M 85-127, 36 Pages, 1985/09

JAERI-M-85-127.pdf:1.28MB

被覆粒子燃料用(Th,U)O$$_{2}$$核の製造条件を検討した。原料ゾルは、硝酸塩溶液をアンモニアで中和して製造した。前中和を加味したPh制御方式での中和により、ゲル化に適したゾルが得られた。分離することなくThとUを分析するためのEDTA滴定法を検討した。これにより、ゾル中のThとUの挙動が異なることが明らかとなった。すなわち、Uは選択的に大粒子沈殿に濃縮する傾向がある一方、Uのコロイド率はThより低かった。ゾル滴は、へキソン-アンモニア系でゲル化した。真球度を改良する目的で三流体ノズルを用いたが効果はわずかであった。約300gのTh$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{8}$$U$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{2}$$O$$_{2}$$核を被覆粒子燃料の照射実験のために試作した。

論文

The Mechanisms of fission gas release from(Th,U)O$$_{2}$$

柴 是行; 伊藤 昭憲; 赤堀 光雄

Journal of Nuclear Materials, 126, p.18 - 24, 1984/00

 被引用回数:8 パーセンタイル:65.33(Materials Science, Multidisciplinary)

ウラン含有率の異なる3種の(Th,U)O$$_{2}$$試料からのキセノンガス放出率を、核分裂密度2.9$$times$$10$$^{1}$$$$^{9}$$~2.2$$times$$10$$^{2}$$$$^{2}$$fissions/m$$^{3}$$の範囲で、照射後試験法により測定した。放出率は核分裂密度と共に減少し、ある照射量以上ではほぼ一定値を示した。同じ照射試料の格子定数と比表面積の照射量依存性を調べることにより、放出率の減少は核分裂片損傷により生じた空孔子や空孔子集合体へのキセノンガスのトラッピングであることを明らかにした。さらに、酸化物燃料の放射線損傷と回復のデータと比較することにより、放出メカニズムを新たに提案した。

論文

Fission xenon release from lightly irradiated(Th,U)O$$_{2}$$ powders

柴 是行; 伊藤 昭憲; 宇賀神 光弘

Journal of Nuclear Materials, 96(3), p.255 - 260, 1981/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:62.78(Materials Science, Multidisciplinary)

各種(Th,U)O$$_{2}$$粉末からの$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{3}$$Xe放出量を低照射量における照射後実験法により測定した。試料のウラン濃度は0.15~20モル%の範囲であった。放出の加熱曲線の形状はすべてほぼ同様であったが、照射下放出量と1000$$^{circ}$$Cまでの照射後放出量との和で表される全放出率は、通称純ThO$$_{2}$$を除き、ウラン濃度とともに増大した。雰囲気、温度、化学量論性などの調整条件の効果も同時に検討したが、その効果は小さいことがわかった。これらの実験データに基き、放出機構を議論した

論文

Lattice parameter change in irradiated (Th,U)O$$_{2}$$

赤堀 光雄; 柴 是行

Journal of Nuclear Materials, 101(1-2), p.184 - 191, 1981/00

 被引用回数:7 パーセンタイル:66.93(Materials Science, Multidisciplinary)

高温ガス炉用混合燃料核Th$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{9}$$$$_{3}$$$$_{7}$$U$$_{0}$$$$_{.}$$$$_{0}$$$$_{6}$$$$_{3}$$O$$_{2}$$の照射による格子定数変化を、微小焦点X線回折装置を用いて研究した。実験した照射量範囲2.0$$times$$10$$^{1}$$$$^{5}$$~7.4$$times$$10$$^{1}$$$$^{7}$$fissions/cm$$^{3}$$の低照射領域では核分裂密度に比例して格子定数は増大し、約1$$times$$10$$^{1}$$$$^{7}$$fissions/cm$$^{3}$$で飽和した。その格子定数変化率の飽和値は0.094%であった。格子定数変化率の核分裂密度依存性から、核分裂当りの損傷体積と欠陥生成数を求めた。一方、照射後焼鈍実験により、格子定数の回復は2段階の温度で起こり、かつ2次反応で進行することおよび回復の活性化エネルギーは単一ではなく回復量に依存することを明らかにした。

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